2020年“中國科技論文統(tǒng)計結(jié)果發(fā)布會”于12月29日舉行,。會上發(fā)布了《中國卓越論文統(tǒng)計報告》,,并且評選出“中國百篇最具影響國際學(xué)術(shù)論文”,。黑龍江大學(xué)付宏剛教授團隊與復(fù)旦大學(xué)李偉研究員在《JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY》上發(fā)表題為《Molecule Self-Assembly Synthesis of Porous Few-Layer Carbon Nitride for Highly Efficient Photoredox Catalysis》的研究文章獲2019年“中國百篇最具影響國際學(xué)術(shù)論文”,。作為二維(2D)材料,聚合物氮化碳納米片在環(huán)境凈化和太陽能轉(zhuǎn)換方面具有很大的潛力,。而傳統(tǒng)的氮化碳(C3N4)剝離大多都是通過自上而下的方法。該研究通過一種簡單易行,、成本低廉的自下而上的方法,,合成了多孔超薄C3N4納米片。
聚合物氮化碳是一種非常有吸引力的非金屬光催化劑,,因為它具有良好的電子結(jié)構(gòu),、優(yōu)異的熱穩(wěn)定和化學(xué)穩(wěn)定性、對環(huán)境友好以及易于用豐富廉價的原材料合成等優(yōu)點而受到廣泛關(guān)注,。但由于其電導(dǎo)率低,、帶隙寬,、載流子復(fù)合快、表面活性位點少等缺點,,極大地限制了其在水分解和光有機合成領(lǐng)域的應(yīng)用,。近年來,大量的工作都致力于有效地制備少層甚至單層的C3N4,。受石墨烯剝離方法的啟發(fā),,人們探索了許多制備C3N4納米薄片的剝離方法。然而,,已報道的文獻中大部分都是采用自上而下的策略,,即首先制備晶體結(jié)構(gòu)完整的體相C3N4再進行剝離。毫無疑這是一種復(fù)雜,、費時,、昂貴的方法。同時由于C3N4層間氫鍵較弱,,平面原子結(jié)構(gòu)會發(fā)生嚴重的失衡,,從而產(chǎn)生不利的缺陷,使載流子的復(fù)合速率提高,。此外,,C3N4超薄納米片很容易因為強的π-π作用容易重新堆積形成塊狀粉末或薄膜,這將嚴重降低有效的表面積和離子擴散速率,,從而影響它的光催化性能,。
該研究采用分子自組裝成超分子前驅(qū)體,再將醇分子插入前驅(qū)體的層間,,通過熱處理,,在溶劑揮發(fā)的同時剝離并縮聚。得到多孔超薄C3N4納米片具有高質(zhì)量,、比表面積可達164.2 m2·g-1,、導(dǎo)電性好、含有大量介孔結(jié)構(gòu)的特點,?!す獯呋瘜嶒灲Y(jié)果表明,其制氫活性較體相C3N4提高26倍,,表觀量子效率達到了約9.8%,;在溫和的條件下,在芐胺的氧化偶聯(lián)反應(yīng)中表現(xiàn)出空前的活性和選擇性,,是目前報道的最佳光催化劑之一,。
所制備的超薄多孔C3N4納米片在可見光照射下具有優(yōu)異的光催化活性和穩(wěn)定性,可用于光催化產(chǎn)氫以及光催化芐胺氧化偶聯(lián)生成亞胺的反應(yīng)。它展現(xiàn)出的優(yōu)良的性能,,是由于其具有比表面積大,、反應(yīng)活性位點多、促進反應(yīng)物和產(chǎn)物擴散,、顯著改善載流子轉(zhuǎn)移和分離等優(yōu)勢協(xié)同作用后的結(jié)果,。此外,本工作還為制備具有優(yōu)異光學(xué)和電學(xué)性能的少層C3N4納米片材料鋪平了道路,,這一材料有望在光催化,、光電催化、光電器件等領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用,。
該論文的第一作者為黑龍江大學(xué)博士研究生肖玉婷,,付宏剛教授和李偉研究員為本論文共同通訊作者。
在“十三五”收官,、“十四五”啟航之際,,學(xué)校科研水平不斷進步,,取得諸多成績,,本次付宏剛教授團隊研究成果獲2019年“中國百篇最具影響國際學(xué)術(shù)論文”將進一步引導(dǎo)我校科研人員注重基礎(chǔ)研究,,發(fā)表高質(zhì)量學(xué)術(shù)成果,。學(xué)校也將以此為契機鼓勵廣大科研人員注重高質(zhì)量科研成果的貢獻和影響,回歸學(xué)術(shù)初心,,凈化學(xué)術(shù)風(fēng)氣,,優(yōu)化學(xué)術(shù)生態(tài),希望全校從事科研工作的廣大教師積極努力,,秉持“科學(xué)精神,、創(chuàng)新質(zhì)量、服務(wù)貢獻”的理念,,不斷為創(chuàng)新型國家建設(shè)貢獻力量,。(科學(xué)技術(shù)處供稿)
文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b12428